De início, as atividades navais eram responsáveis pelo progresso da aldeia, que se desenvolveu e adquiriu importância até tornar-se Vila Real da Praia Grande, em 1819, quando foi reconhecida pelo Reino de Portugal, agora com a capital na cidade do Rio de Janeiro.
Em 1834 o Ato Adicional à Constituição de 1824 fez da Vila Real da Praia Grande a capital da província do Rio de Janeiro e transformou a cidade do Rio de Janeiro, então a capital do Império, em um Município Neutro.
No ano seguinte, 1835, a cidade passou a se chamar Nictheroy, que quer dizer águas escondidas em tupi. A condição de capital trouxe série de desenvolvimentos urbanos como a barca a vapor, iluminação pública a óleo de baleia, abastecimento de água e novos meios de transporte para ligar a cidade ao interior do Estado.
Nove anos depois, o imperador Dom Pedro I concedeu à cidade de Niterói o título de Imperial Cidade. A nomeação era dada às cidades mais importantes, conferindo-lhes certa autonomia e poder regional.
No fim do século XIX, por volta de 1885, foram fundados alguns sistemas de bonde, o que possibilitou a expansão da cidade para bairros como Icaraí, Ponta d’Areia e Itaipu. A revolta da armada em 1893 prejudicou as atividades produtivas e forçou a transferência da sede da capital para Petrópolis.
Em 1903, Niterói voltou a ser a capital do estado fluminense. Isso ocasionou um novo impulso de modernização na cidade com construção de praças, deques, parques, estação hidroviária e rede de esgotos, além de alargamentos das ruas e avenidas principais.

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